สมเด็จพระเจ้าภคินีเธอ เจ้าฟ้าเพชรรัตนราชสุดา สิริโสภาพัณณวดี มีพระทัยผูกพันกับจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย และทรงอุปการะกิจการของมหาวิทยาลัยแห่งนี้มาโดยตลอด ด้วยเป็นสถาบันอุดมศึกษาที่พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว พระราชทานกำเนิดและพระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัว ทรงสถาปนาขึ้นเป็นมหาวิทยาลัยแห่งแรกของสยาม ดังปรากฏในหนังสือ ดวงแก้วแห่งพระมงกุฎเกล้า ความว่า
“… ‘จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย’ ที่พระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าฯ ทรงสถาปนาไว้เป็นมหาวิทยาลัยแห่งแรกของสยาม ถวายเป็นพระบรมราชานุสาวรีย์แด่พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าฯ นั้น ก็เป็นอีกสถาบันหนึ่งที่ได้รับพระราชทานพระอุปถัมภ์มาโดยตลอด
สมเด็จเจ้าฟ้าฯ ทรงรับเชิญเสด็จไปร่วมงานต่าง ๆ ของจุฬาฯ อย่างสม่ำเสมอ นิสิตรุ่นใหม่ ๆ ที่เข้าไปค้นคว้าหาข้อมูลที่สถาบันวิทยบริการใน ‘อาคารมหาธีรราชานุสรณ์’ นั้นอาจไม่ทราบว่าอาคารนี้ พระราชธิดาของพระผู้ทรงสถาปนามหาวิทยาลัยคือผู้เสด็จมาทรงเปิด และพระราชทานเงินบำรุงไว้เป็นจำนวนมาก
คนที่แวะเวียนเข้าไปในอาคาร ‘เทพทวาราวดี’ ซึ่งเป็นอาคารใหม่ของคณะนิติศาสตร์ ก็จะได้เห็น ‘ศูนย์ เพชรรัตน นิติทรัพยากร’ เป็นห้องสมุดกฎหมายของคณะ ซึ่งเจ้าฟ้าหญิงพระราชทานทุนก่อสร้างไว้
เย็นวันอาทิตย์สุดสัปดาห์หนึ่งในรั้วจามจุรี …สมเด็จเจ้าฟ้าเพชรรัตนฯ ขณะทรงพระดำเนินทอดพระเนตรทิวทัศน์ของจุฬาฯ เป็นการส่วนพระองค์ …บริเวณอาคารมหาจุฬาลงกรณ์หรือที่เคยเรียกกันว่า ‘ตึกบัญชาการ’ ซึ่งสมเด็จพระมหาธีรราชเจ้าเสด็จฯ มาทรงก่อพระฤกษ์ไว้เป็นตึกแรก
ขณะทรงพระดำเนินไปวางมาลัยถวายราชสักการะพระบรมฉายาลักษณ์สมเด็จพระปิยมหาราชที่โถงอัฒจันทร์ ก็ทรงรำพึงขึ้นเบา ๆ แต่จับใจชาวจุฬาฯ ทุกคนที่ได้ยิน
‘มหาวิทยาลัยของทูลกระหม่อมปู่กับทูลกระหม่อมก๊ะ’
…พระกรุณาธิคุณของเจ้าฟ้าหญิงผู้ทรงเป็นเจ้าพระคุณอีกพระองค์ของมหาวิทยาลัย ประทับตราตรึงอยู่ในความทรงจำของชาวจุฬาฯ เสมอ…”