สมเด็จพระเจ้าภคินีเธอ เจ้าฟ้าเพชรรัตนราชสุดา สิริโสภาพัณณวดี มีพระศรัทธาในพระพุทธศาสนาเป็นอย่างยิ่ง ทรงส่งเสริม สนับสนุนและอุปการะกิจการขององค์กร หรือมูลนิธิต่าง ๆ อันมีวัตถุประสงค์การดำเนินงานทางพระพุทธศาสนาไว้ในพระอุปถัมภ์ ทรงปฏิบัติพระกรณียกิจทำนุบำรุงพระพุทธศาสนาทั้งในด้านวัตถุและด้านการศึกษาอย่างต่อเนื่องเสมอมามิได้ขาด
วัดโมลีโลกยาราม เป็นวัดเก่าแก่ที่สร้างมาตั้งแต่สมัยกรุงศรีอยุธยา เป็นพระอารามหลวงชั้นโท ชนิดราชวรวิหาร ต่อมาในยุคต้นกรุงรัตนโกสินทร์ เป็นสำนักเรียนที่มีมีชื่อเสียงด้านการเล่าเรียนพระปริยัติธรรมแผนกบาลี เคยเป็นที่ทรงพระอักษรของพระบาทสมเด็จพระนั่งเกล้าเจ้าอยู่หัว พระมหาเจษฎาราชเจ้า พระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว พระสยามเทวมหามกุฏวิทยมหาราช และพระบาทสมเด็จพระปิ่นเกล้าเจ้าอยู่หัว นับแต่ทรงพระเยาว์ อีกทั้งพระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัว ก็เคยเสด็จพระราชดำเนินมาทรงบำเพ็ญพระราชกุศลถวายผ้าพระกฐิน ณ วัดนี้ ต่อมาเมื่อมีการปรับปรุงการศาสนศึกษาครั้งใหญ่ในรัชกาลที่ ๖ สำนักเรียนแห่งนี้ก็ยังคงสนองงานคณะสงฆ์ด้านการศาสนศึกษาทั้งแผนกธรรมและแผนกบาลีเรื่อยมา กระทั่งได้รับการแต่งตั้งจากมติมหาเถรสมาคมให้เป็น “สำนักเรียนวัดโมลีโลกยาราม” จัดการศึกษาพระปริยัติธรรมทั้งแผนกธรรมและแผนกบาลีในปี ๒๕๓๔ ในรัชกาลที่ ๙
ด้วยเหตุที่วัดนี้ตั้งอยู่ในพื้นที่ปิด ทางสัญจรทั้งทางบกและทางน้ำเป็นไปด้วยความยากลำบาก มีพระภิกษุสามเณรมาพำนักอาศัยเล่าเรียนอย่างแออัดหลายร้อยรูป ประสบความยากลำบากทั้งด้านเสนาสนะ จตุปัจจัย และทุนทรัพย์ คณะข้าราชบริพารได้สำรวจพบและนำความกราบทูล สมเด็จพระเจ้าภคินีเธอ เจ้าฟ้าเพชรรัตนราชสุดา สิริโสภาพัณณวดี ให้ทรงทราบอย่างต่อเนื่อง จึงทรงเล็งเห็นปัญหาและอุปสรรคเหล่านี้มานับแต่ต้น ตั้งแต่สำนักเรียนวัดโมลีโลกยาราม ยังไม่เป็นที่รู้จักมากนักเช่นในปัจจุบัน จึงทรงพระกรุณาโปรดให้เชิญปัจจัยพระราชทานไปถวายแด่พระพรหมกวี (วรวิทย์ คงฺคปญฺโญ) อดีตเจ้าอาวาส พร้อมพระราชทานกำลังใจ และทรงพระกรุณาโปรดข้าราชบริพารนำภัตตาหารบิณฑบาตไปถวายพระภิกษุสามเณรเป็นประจำโดยไม่โปรดให้ออกพระนาม ทั้งยังทรงพระกรุณาโปรดให้ข้าราชบริพาร เชิญพระพุทธรูปที่ทรงพระอุปถัมภ์การสร้างไว้และพระราชทานนามไว้ว่า “พระพุทธเพชรกาญจน์” พระราชทานไปประดิษฐานเป็นประธานของอาคารโมลีปริยัตยากร ซึ่งขณะนั้นยังค่อยๆ ก่อสร้างขึ้นด้วยความยากลำบากเพราะขาดทุนทรัพย์ อีกทั้งในเวลาที่เสด็จไปประทับรักษาพระองค์ ณ โรงพยาบาลศิริราช ซึ่งตั้งอยู่ใกล้เคียงกับวัด จะทรงพระกรุณาโปรดให้ข้าราชบริพารนำภัตตาหารบิณฑบาตไปถวายที่พระอารามนี้เป็นประจำทุกสัปดาห์โดยไม่โปรดให้ออกพระนามดังที่ทรงปฏิบัติมาตลอด
ในปลายพระชนมชีพ สมเด็จพระเจ้าภคินีเธอฯ ทรงพระอนุเคราะห์ด้วยการพระราชทานทุนพัฒนาวัดประจำท้องถิ่น พร้อมพัดรองปักอักษรพระนาม พร. ของพระองค์ ถวายแด่พระภิกษุสามเณรที่สอบไล่ได้ประโยคบาลีสนามหลวง ชั้นเปรียญธรรม ๙ ประโยค และทุนการศึกษา พร้อมพัดรองปักอักษรพระนาม ส. ของพระนางเจ้าสุวัทนา พระวรราชเทวี ถวายแด่พระภิกษุสามเณรที่สอบไล่ได้ประโยคบาลีสนามหลวง ชั้นเปรียญธรรม ๖ ประโยค ของสำนักเรียนวัดโมลีโลกยาราม เป็นการกำลังใจแด่ศาสนทายาท เพื่อความเจริญรุ่งเรืองและมั่นคงแห่งพระพุทธศาสนาทั้งในปัจจุบันและอนาคต
สมเด็จพระเจ้าภคินีเธอฯ ทรงหวังพระหฤทัยให้ปัจจัยและเกียรติยศที่พระราชทานพระอนุเคราะห์นี้จะเป็นกำลังสนับสนุนให้พระภิกษุสามเณรผู้สอบไล่ได้ประโยคบาลีสนามหลวง ชั้นเปรียญธรรม ๙ ประโยคที่ในอดีตได้ชื่อว่าสำเร็จชั้นเปรียญเอก และชั้นเปรียญธรรม ๖ ประโยคที่ในอดีตได้ชื่อว่าสำเร็จชั้นเปรียญโท จักได้นำไปเป็นปัจจัยในการต่อยอดทางการศึกษาเพื่อเพิ่มพูนความรู้ทางพระพุทธศาสนาและถ่ายทอดเผยแผ่แก่บรรพชิตและคฤหัสถ์ทั่วไป เพื่อให้เกิดความรู้และความเข้าใจในพระพุทธศาสนามากยิ่งขึ้น อีกทั้งทุนดังกล่าวยังจะเป็นปัจจัยสนับสนุนในการพัฒนาวัดประจำท้องถิ่นในด้านต่าง ๆ เพื่อให้วัดประจำท้องถิ่นนั้น ๆ เป็นศูนย์รวมจิตใจและการศาสนศึกษาของพุทธศาสนิกชน ทั้งยังเป็นศูนย์รวมสามัคคีธรรมของชุมชน เป็นการสืบทอดอายุพระพุทธศาสนาและความเป็นปึกแผ่นมั่นคงของสังคมไทยสืบไป
มูลนิธิเพชรรัตน-สุวัทนา มุ่งมั่นสืบสานพระกุศลจริยาของสมเด็จพระเจ้าภคินีเธอ เจ้าฟ้าเพชรรัตนราชสุดา สิริโสภาพัณณวดี พระผู้พระราชทานกำเนิดมูลนิธิฯ ด้วยการจัดทุนบำรุงพระภิกษุและสามเณรที่สอบไล่ได้ประโยคบาลีสนามหลวง ชั้นเปรียญธรรม ๙ ประโยค และชั้นเปรียญธรรม ๖ ประโยค พร้อมถวายพัดรองปักอักษรพระนามของสมเด็จพระเจ้าภคินีเธอฯ และพระนางเจ้าสุวัทนา พระวรราชเทวี ในรัชกาลที่ ๖ เป็นเกียรติยศพิเศษสำหรับเชิดชูพระภิกษุและสามเณรผู้เล่าเรียนพระปริยัติธรรมในสำนักเรียนวัดโมลีโลกยาราม ตามพระปณิธานมาอย่างต่อเนื่องตราบจนปัจจุบัน
